銅基分子篩催化劑構(gòu)效關(guān)系研究獲進展
銅基分子篩催化甲烷直接氧化制甲醇的構(gòu)效關(guān)系研究近日取得新進展,,相關(guān)成果發(fā)表于期刊《先進材料》,。
據(jù)了解,,該研究由華東理工大學(xué)化學(xué)與分子工程學(xué)院,、費林加諾貝爾獎科學(xué)家聯(lián)合研究中心戴升教授課題組和工業(yè)催化研究所詹望成教授課題組共同開展,。
實現(xiàn)分子篩孔道中銅物種本征結(jié)構(gòu)成像
銅基分子篩催化劑被廣泛應(yīng)用于氨選擇性催化凈化,、一氧化氮直接解離,、甲烷直接氧化制甲醇等多種催化反應(yīng),。在原子尺度準確識別分子篩孔道中銅物種結(jié)構(gòu),明確銅物種構(gòu)型與反應(yīng)性能之間的構(gòu)效關(guān)系,,對發(fā)展性能更為優(yōu)異的銅基分子篩催化劑具有重要意義,。然而,電子束對分子篩骨架的輻照損傷阻礙了銅基分子篩材料本征結(jié)構(gòu)的電子顯微成像,,長期以來缺乏原子尺度的實空間證據(jù),,導(dǎo)致大量關(guān)于負載銅的尺寸、落位,、構(gòu)型等爭議問題,。
針對以上難題,研究團隊開發(fā)了一種低損傷掃描透射電子顯微成像法,,可在不損傷分子篩骨架的同時對負載金屬物種進行定量解析,,在原子尺度實現(xiàn)ZSM-5型分子篩孔道中銅物種的本征結(jié)構(gòu)成像。結(jié)合原子分辨的顯微成像與平均尺度的譜學(xué)表征結(jié)果,,建立了ZSM-5型分子篩孔道中銅尺寸和液相甲烷直接氧化制甲醇之間的構(gòu)效關(guān)系,。同時,首次觀測到銅物種團聚誘導(dǎo)分子篩剛性骨架產(chǎn)生的局部拓撲柔性,。該工作提供了金屬-分子篩構(gòu)效關(guān)系解析的原子尺度視角,,為進一步設(shè)計和發(fā)展性能更為優(yōu)異的金屬-分子篩催化劑提供了基礎(chǔ)?! ,。◤堧p虎 李晨陽)
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